- Titel
- Donor-Acceptor Conjugated Acetylenic Polymers for High- Performance Bifunctional Photoelectrodes
- Zitierfähige Url:
- https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa2-927681
- Quellenangabe
- ChemSusChem
Erscheinungsjahr: 2024
Jahrgang: 17
Heft: 7
E-ISSN: 1864-564X
Artikelnummer: e202301170 - Erstveröffentlichung
- 2023
- Abstract (EN)
- Due to the drastic required thermodynamical requirements, a photoelectrode material that can function as both a photocathode and a photoanode remains elusive. In this work, we demonstrate for the first time that, under simulated solar light and without co-catalysts, donor-acceptor conjugated acetylenic polymers (CAPs) exhibit both impressive oxygen evolution (OER) and hydrogen evolution (HER) photocurrents in alkaline and neutral medium, respectively. In particular, poly(2,4,6-tris(4-ethynylphenyl)-1,3,5-triazine) (pTET) provides a benchmark OER photocurrent density of ~200 μA cm−2 at 1.23 V vs. reversible hydrogen electrode (RHE) at pH 13 and a remarkable HER photocurrent density of ~190 μA cm−2 at 0.3 V vs. RHE at pH 6.8. By combining theoretical investigations and electrochemical-operando Resonance Raman spectroscopy, we show that the OER proceeds with two different mechanisms, with the electron-depleted triple bonds acting as single-site OER in combination with the C4-C5 atoms of the phenyl rings as dual sites. The HER, instead, occurs via an electron transfer from the tri-acetylenic linkages to the triazine rings, which act as the HER active sites. This work represents a novel application of organic-based materials and contributes to the development of high-performance photoelectrochemical catalysts for the solar fuels’ generation.
- Andere Ausgabe
- Link zum Artikel der zuerst in der Zeitschrift „ChemSusChem” bei Wiley erschienen ist.
DOI: 10.1002/cssc.202301170 - Freie Schlagwörter (EN)
- donor-acceptor conjugated polymers, photoelectrode materials, organic-based materials, high-performance photoelectrochemical catalysts
- Klassifikation (DDC)
- 540
- Verlag
- Wiley, Weinheim
- Förder- / Projektangaben
- European Commission (EC)
Graphene Flagship Core Project 3
(GrapheneCore3)
ID: 881603 - Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
Exzellenzcluster 2008
Unifying Systems in Catalysis
(UniSysCat)
ID: EXC 2008/1-390540038 - Sächsischen Staatsministerium für Wissenschaft und Kunst (SMWK)
(SEALEC) - Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
SFB 1415: Chemie der synthetischen zweidimensionalen Materialien
ID: 417590517 - Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
TRR 234: Lichtgetriebene molekulare Katalysatoren in hierarchisch strukturierten Materialien – Synthese und mechanistische Studien
Kohlenstoff-Nanomembranen als 2D-Plattform für die Immobilisierung, den Einbau und die Untersuchung von Photosensibilisatoren und Katalysatoren
(B07)
ID: 364549901 - Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
TRR 234: Lichtgetriebene molekulare Katalysatoren in hierarchisch strukturierten Materialien – Synthese und mechanistische Studien
Zentrale Charakterisierung
(Z02)
ID: 364549901 - Version / Begutachtungsstatus
- publizierte Version / Verlagsversion
- URN Qucosa
- urn:nbn:de:bsz:14-qucosa2-927681
- Veröffentlichungsdatum Qucosa
- 05.08.2024
- Dokumenttyp
- Artikel
- Sprache des Dokumentes
- Englisch
- Lizenz / Rechtehinweis
CC BY 4.0